年少の娘の表情が固いんです。

はじめまして。年少と２歳の娘がおります。
１歳半差の年子だったので、
下の子が生まれてからは余裕がなく、
よく上の娘を怒ってしまっていました。

下の子が２歳過ぎてやっと余裕が出てきたのですが、
ふと気付くと、下の子はよく笑い無邪気で屈託がないのですが、
上の子は何か表情が固いのです。

何か言っても（ごはん食べる前に手を洗おうね、など）、
何も反応しないことも多々。
人への挨拶もあまりせず、初対面では笑顔も見せません。
慣れてくれば笑顔にもなりますが…

妹が生まれた１歳半から、
私の苛立ちをぶつけて感情的に怒ることが多かったせいで、
心に大きな傷を作ってしまったのかと心配でなりません。

私は娘の心をゆがめてしまったのでしょうか？
今後どう接していったらいいのでしょうか。

今までも、何度も気になって、
もう絶対怒鳴るのはやめようと心に誓うのですが、
何度言っても言うことをきかない、駄々ばかりこねる娘に
だんだんイライラしてきて、最後は結局怒鳴ってしまうことの繰返し。

下の子は、一度言えば（お片づけしようね、など）はーい、っと反応するのに
上の子は、何度言ってもやらない、返事さえせず、
毎日の生活の中でどうしてもイライラして怒ってしまいます。

子どもの表情が固いのは、どんなサインなのでしょうか。
親として、どうするべきなのでしょうか。

よかったら、アドバイスいただけないでしょうか。